近日，我司邱明和余颖教授课题组在电催化CO₂还原领域取得重要进展，并在环境领域顶级学术期刊Applied Catalysis B: Environmental（IF=24.319，中科院1区）上发表题为“Nitrogen-rich carbon nitride inducing electron delocalization of Co-N₄ site to enhance electrocatalytic carbon dioxide reduction”的研究文章。（详见https://doi.org/10.1016/j.apcatb. 2022.122199）。我司博士研究生Jofrey Jackson Masana和肖佳勇为该文的第一作者。

CO₂作为一种廉价易得、环境友好的可再生碳资源，既可用作能量转换存储材料，也可作为燃料和化工原料的合成前驱体(如CO、CH₃OH和CH₄)。在工业规模上将CO₂转化为高附加值产品，将有助于减轻大量CO₂排放对环境的影响。电化学还原CO₂被认为是实现碳中和循环和高效储能的一种有前途的策略。为了简化产物提纯，提高能量转换效率，稳定性好、产物选择性高的高效电催化剂成为该领域面临的巨大挑战。

图1: 理论计算模型和相关计算结果

文章首先通过理论计算，发现富氮的碳氮材料可以调节CoPc的电子结构，诱导Co-N₄位点的Co原子的电子离域性，实现对CO₂的高效电化学还原。在理论预测的启发下，制备了富氮的碳氮材料，在400℃下通过轴向N与Co-N₄位点的Co原子配位，形成原子分散的Co-N₅催化活性位点。合成的催化剂具有良好的CO₂转化为CO的性能，并且在-5.3 mA cm^-2的电流密度下可保持40小时。

图2：催化剂合成路径及表面形貌和元素分布分析

图 3: 反应性能评价

该研究在温和的条件下，以简单的方法合成了富氮的碳氮载体(MPF)，并通过精细X射线吸收光谱确定了Co-N₅的催化中心。Co-N₅/MPF在-5.3 mA cm^-2和-0.84V的可逆氢电极下提供了>99%的CO₂RR到CO的选择性，并且具有长期稳定性。此项研究不仅为低成本、高效的电催化剂的设计提供了新的调控策略，而且扩大了富氮的碳氮材料的应用，为“过渡金属-氮-碳”材料催化活性位点的调控提供了新的思路。

此项研究工作得到了国家重点研发计划（2022YFB3803600）、国家自然科学基金（U20A20246和51872108）、中央高校基本科研业务费、太阳集团城网址娱网优秀研究生创新培育项目（2022CXZZ104）的资助。

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通讯员：王棣

审校：俞云伟

编辑：洪非儿